随着全球燃油经济性法规的引入，汽车行业加速向电动化转型，但LIBs的长充电时间、低能量密度和安全性问题仍是制约EV广泛应用的关键因素。在高电流密度下，电极动力学不足导致极化增大，进而导致负极表面的析锂行为，严重阻碍了LIBs的快速充电能力。研究表明，促进Li+向负极的传输并改善嵌入动力学是解决这一问题的关键。

为了解决这些问题，研究者们提出了多种策略，包括优化电解液添加剂以形成低电阻的SEI、采用低黏度溶剂以提高离子电导率、改变隔膜孔隙率以及增加Li+迁移数等。此外，减少负极-电解液界面处的脱溶动力学被认为是提升快速充电性能的关键，因为脱溶过程在Li+传输中具有最高的能垒 (50-70 kJ/mol)。

EC作为LIB电解液的常用溶剂，尽管能够解离盐，但其高黏度和对Li+的强结合特性限制了快速充电性能。因此，研究者提出了通过分子功能化溶剂来改善这一问题，例如使用单腈基溶剂，因其低黏度、低冰点和优异的离子电导率，能够显著提高低温性能和倍率性能。

然而，尚未有研究报道通过在电解液中用单腈基溶剂替换EC来实现LIBs的快速充电性能。此外，为了克服当前LIBs的快速充电限制，必须同时改善电解液的脱溶动力学、SEI的离子电导率以及基于小尺寸颗粒以增加晶界密度的SEI几何结构，这是以前的研究未做到的。

固体电解质界面（SEI）的粒径和电解质的溶剂化结构会影响Li+在SEI中的传输，并控制锂离子电池（LIBs）快速充电过程中溶剂化Li+离子的去溶剂化动力学。然而，SEI晶粒的几何结构对LIBs快速充电能力的影响很少被研究。在这里，本文探索了SEI晶粒尺寸与电池快速充电特性之间的相关性，并通过在快速充电条件下用弱结合的腈基溶剂代替强结合的碳酸亚乙酯（EC）溶剂来控制脱溶剂动力学。

通过改变电解质中的溶剂化结构，可以实现SEI小晶粒的演变，为Li+供应提供足够的路径。此外，含异BN电解质的低电阻SEI成分和低粘度使LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/石墨全电池能够更快地充电，这是通过在25°C下以4 C的充电速率促进Li+与较少Li镀层的SEI交叉来实现的。这项工作揭示了溶剂化结构和界面工程，以提高LIBs的快速充电周期稳定性。

相关成果以“Geometric Design of Interface Structures and Electrolyte Solvation Chemistry for Fast Charging Lithium-Ion Batteries”为题发表在国际期刊Advanced Materials上。论文的通讯作者是汉阳大学的Jong-Won Lee和韩国科学技术院的Seungbum Hong和Nam-Soon Choi教授，第一作者是Chaeeun Song。

图 1. isoBN基电解质对电池快速充电性能的影响。a）弱结合异BN溶剂在快速充电LIBs中的功能示意图。b）EC/DMC和异BN/DMC电解质的粘度、离子电导率。c）溶剂分子与Li+的结合能。d）EC/DMC和异BN/DMC电解质的溶剂化结构，以及弱结合异BN溶剂在高充电速率下抑制Gr负极上金属Li沉积的影响。

图 2. isoBN/DMC电解质的溶剂化特性。a）EC/DMC和b）isoBN/DMC电解质PF6-拉伸区的FT-IR光谱。c）EC/DMC和isoBN电解质的7Li NMR光谱。电解质的晶胞模型、RDF和Li+相对于PF6-阴离子和溶剂中F、N和O的配位数、溶剂和PF6-阴离子的投影密度态的密度泛函理论（DFT）-MD模拟，以及d，e）EC/DMC和f，g）isoBN/DMC的模拟溶剂化结构。

图 3. 使用isoBN改变SEI的几何结构和成分。

图 4. NCM811/Gr扣式全电池中Gr负极的结构、电化学和形貌特性。

图 5. 基于isoBN电解液在高面容量（4.27 mAh cm−2）NCM811/Gr全电池中的验证。

综上所述，通过使用弱溶剂化的腈基溶剂，展示了SEI的几何演变和高效的溶剂化结构，有效消除了高充电速率下Gr负极上的析锂行为，显著改善了Li+的传输动力学。研究发现，增加腈基溶剂分子和PF6−阴离子进入初级溶剂化鞘的概率，不仅能实现快速去溶剂化，还能构建极性SEI片段，便于Li+传输。此外，小颗粒SEI结构提供了大量锂离子插入位点，实现了高电流密度下的快速充电，同时最大限度减少了锂离子在石墨负极上的消耗。研究指出，快速充电电解液设计需综合评估SEI性能和去溶剂化动力学，并深入理解电解液渗透与SEI质量 (成分和厚度) 的相关性，以消除阻碍锂离子嵌入的金属锂镀层。这些发现为提升电池快速充电的电解液和电极标准提供了重要方向。