▍研究背景

锂（Li）作为锂离子电池（LIBs）的核心元素，在全球向低碳社会过渡的过程中发挥着关键作用。然而，随着电动汽车和可再生能源存储需求的增长，锂资源消耗激增，全球锂储量面临枯竭风险。据统计，2022年全球锂消费量达13.4万吨，比2021年增长41%。传统的锂回收方法主要依赖高温冶金法、湿法冶金法和直接再生法，但这些方法通常需要大量化学试剂和高能耗处理，导致经济和环境成本高昂。因此，开发高效、低能耗、环保的锂回收技术对于实现锂资源的可持续利用至关重要。

▍成果简介

本研究提出了一种创新性的电化学回收方法，可同时实现废旧LIBs中的锂回收和工业废气中的二氧化氮（NO₂）捕获，并在过程中产生电能。该方法无需大量化学试剂或高能量输入，能够高效回收高纯度（>99%）的LiNO₃，锂回收率高达97%，并可输出66 Wh/kg的电能。研究表明，该系统基于NO₂电还原反应，实现了选择性NO₂捕获，同时避免了传统方法带来的污染排放。该研究为锂循环经济提供了一种可持续、环保且经济可行的解决方案。

▍研究亮点

创新性地将锂回收与NO₂捕获结合，实现废物再利用

    通过NO₂电还原反应促进Li⁺的回收，并最终形成高纯度LiNO₃，提升锂循环利用效率。

无需外部能源输入，实现能量自供给

     在锂回收过程中，该方法可输出66 Wh/kg的电能，区别于传统的高能耗回收工艺。

回收率与高纯度产物

该体系中锂的回收率高达97%，最终产物LiNO₃的纯度超过99%。

绿色环保，无二次污染

该方法不涉及腐蚀性化学品，无害废物排放，同时还能去除废气中的NO₂，兼具环境修复功能。

▍图文导读

图1：集成锂回收与NO₂捕获策略

展示了现有锂回收技术（高温冶金法、湿法冶金法和直接再生法）的局限性，并提出了本研究开发的集成电化学方法。该方法结合锂回收和NO₂捕获，同时产生电能，减少化学品消耗，并提高经济效益。

图2：电化学锂回收与NO₂捕获的实验验证

实验数据表明，该方法在0.1 mA cm⁻²的电流密度下可稳定输出0.4 V的电压，验证了该体系的能量自供给能力。此外，紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）、扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）分析确认了LiNO₃的生成，并证明了LiFePO₄正极在回收过程中成功脱锂。

图3：不同电流密度下的锂回收性能

研究探讨了不同电流密度对锂回收率的影响。在0.05 mA cm⁻²和0.1 mA cm⁻²下，锂回收率分别达到95.7%和97.7%，对应能量输出为66.5 Wh/kg，相比传统的电解回收方法（需耗能286.5 Wh/kg或548.5 Wh/kg），该方法显著节能。

图4：LATP膜及电解液的稳定性研究

为了确保长时间运行的稳定性，研究对锂铝钛磷氧化物（LATP）膜进行了多次循环测试。结果显示，LATP膜在八次循环后仍能保持97%以上的锂回收率，表明其具备优异的耐用性。此外，核磁共振（NMR）分析显示回收过程中溶剂DMF的分子结构未发生变化，证实了溶剂的稳定性。

图5：工业废气环境中的NO₂捕获能力

在模拟工业废气环境（含10% CO₂、10% O₂、10% SO₂和70% NO₂）下，该方法仍能稳定运行，并成功捕获NO₂生成LiNO₃。此外，该系统可连续运行200小时，并能通过简单的化学置换反应将LiNO₃转化为Li₂CO₃或KNO₃，进一步拓宽其应用范围。

图6：不同LIBs回收策略的技术经济分析

研究对比了不同LIBs回收方法的能耗、碳排放和经济收益。结果表明，该电化学回收方法仅产生0.0982 kg CO₂，显著低于传统方法，并且其单位回收利润达2.41美元/kg LFP，远超其他回收方式，具有广阔的商业应用潜力。

▍总结与展望

本研究提出了一种新型的电化学方法，实现了废旧锂电池的高效回收、废气NO₂的捕获以及能量的自供给，打破了传统锂回收技术高能耗、高污染的限制。该方法可在常温常压下运行，不仅大幅减少了化学试剂的使用，还降低了整体回收成本，同时提高了锂的回收率和纯度。未来，该技术可进一步优化用于回收其他锂基正极材料（如NCM、LiCoO₂），并可拓展至更广泛的废气治理和资源再生领域，为实现锂资源的闭环循环提供了新的解决方案。

▍文献链接：https://www.nature.com/articles/s41893-024-01505-5

文章来源：催化视界

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