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无压力运行硅基负极实现千次稳定循环
发布时间: 2025-12-10 预览次数:

近日,厦门大学陈松岩、王鸣生团队在国际顶级期刊《Nature Communications》上发表了一项关于全固态电池硅基负极材料的突破性研究,题为《Silicon-based all-solid-state batteries operating free from external pressure》。该研究第一作者张志勇博士设计并构建了一种Li₂₁Si₅/Si–Li₂₁Si₅双层复合负极,成功实现了无需外部压力即可稳定运行的全固态电池,在2.5 mA cm⁻²电流密度下实现1000次循环,容量保持率达54.9%,体积膨胀率仅为14.5%,创下硅基全固态电池在无压力条件下的循环寿命纪录。

值得关注的是,为阐明该双层负极在无压力条件下的界面稳定性与离子传输机制,作者采用了COMSOL多物理场仿真模拟了电流密度与应力分布。在模拟之前,研究团队通过SEM、XRD、XPS、AFM、SSNMR等多种表征手段,对材料的微观结构、界面化学、表面电势和锂离子状态进行了系统分析,为仿真建模提供了关键的物性参数支持。该文章的发表也再次体现了多尺度、多模态材料表征在全固态电池机理研究中的关键作用,为国产设备与科研深度融合提供了典型范例。

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01 研究背景:全固态电池的“压力困境”

全固态电池具备高能量密度和高安全性,是下一代储能技术的重要方向。然而,硅基负极在循环中体积膨胀高达300%,导致电极-电解质界面失效,传统方案需施加数十至数百兆帕的外部压力以维持界面接触,这极大限制了其实际应用。

02 材料设计突破:双层负极结构+三维导电网络

研究团队创新提出Li₂₁Si₅/Si–Li₂₁Si₅双层复合负极,通过冷压烧结一体化成型:上层Li₂₁Si₅层:作为混合导电层,均匀界面电场,引导锂离子均匀传输;下层Si–Li₂₁Si₅层:形成三维连续导电网络,促进离子传导并释放膨胀应力;自放电预锂化效应:Li₂₁Si₅与Si之间自发锂迁移,形成预锂化层,提升导电性与结构完整性。

电化学性能:无压力、高倍率、长寿命

该双层负极在全电池中展现出卓越性能:

初始库伦效率高达 97 ± 0.7%

临界电流密度达 10 mA cm⁻²(容量10 mAh cm⁻²)

面积容量达 2.8 mAh cm⁻²

1000次循环后容量保持率 54.9%,体积膨胀仅 14.5%

高倍率性能:在9 mA cm⁻²下仍能稳定放电

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03 机理深度解析:多手段联用揭示无压稳定机制

为阐明无压力下仍能稳定循环的内在机制,研究团队综合利用:

SEM/AFM/XPS:观察电极形貌、表面电势与界面化学;

XRD/SSNMR:分析物相结构与锂离子化学环境;

COMSOL仿真:模拟电流密度与应力分布,验证均匀电场与应力释放机制;

In-situ TEM:实时观测硅颗粒在无压力条件下的锂化行为与结构演变。

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04 总结与展望

本研究通过创新的双层负极设计与冷压烧结工艺,成功实现了无需外部压力即可稳定运行的硅基全固态电池,为解决固态电池在实际应用中的问题提供一种可行的解决方向。该工作为高能量密度、高安全性、结构简化的全固态电池设计提供了新思路,也为未来电动汽车、柔性电子等领域电源系统开发的材料选择拓展了方向。

Zhang Z, Zhang X, Liu Y, et al. Silicon-based all-solid-state batteries operating free from external pressure[J]. Nature Communications, 2025, 16(1): 1013.

https://doi.org/10.1038/s41467-025-56366-z.


文章来源:锂电芯动

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