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盐辅助回收高倍率钠电池用钠金属负极
发布时间:
2024-11-07
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▍研究背景
可充电钠金属电池被认为是最有前途的高能量密度、高性价比的电化学储能系统之一。然而，在存储和组装过程中形成的非活性钠（Na）严重阻碍了其实际应用。这种化学不稳定性源于Na的高活性，在电极处理过程中与氧和水分发生化学反应，或在电池运行过程中与电解质发生电化学反应，容易导致非活性Na物质在表面过度积累，从而导致电池性能下降甚至失效。
▍文章简介
本工作设计了一种简单可行的方法，通过3 -甘氧基丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)修饰Na金属表面，同时回收失活Na负极并增强SEI的离子导电性。通过在Na金属上涂覆GPTMS (GPTMS@Na)，可以消除惰性层，从而在原始和空气暴露的Na负极上实现电化学活性恢复。亲金属的GPTMS分子通过Si─O─Na键嫁接到Na金属上，并通过硅氧烷的缩聚和环氧化物的开环聚合形成具有外疏水性基团的自组装双分子层。因此，Na金属负极的电化学活性可以完全恢复，并且坚固的GPTMS衍生的SEI层确保了在30 C的超高倍率下(93.1 mAh g-1，3000次循环后94.8%)的高容量和长期循环。通过这种盐辅助改性策略，暴露的Na金属不仅可以实现电化学回收，而且可以承受潮湿空气攻击和高电流密度循环。本文以“Salt-Assisted Recovery of Sodium Metal Anodes for High-Rate Capability Sodium Batteries”为题发表在《Advanced Materials》上，第一作者为林佳琳，通讯作者为中南大学韦伟峰。
▍图文导读
图 1.GPTMS恢复处理。
a) GPTMS表面处理工艺示意图。b)两种Na箔暴露在潮湿空气中并经GPTMS处理的光学图像。c)不同Na样品的FTIR光谱和d，e) SEM二次电子(SE)图像。
图 2. GPTMS@Na的特征。
a)原始Na和GPTMS@Na的XRD图谱。b)纯GPTMS、Na和GPTMS@Na的FTIR光谱。c，d)原始Na和e，f) GPTMS@Na的XPS光谱。g)原始Na和GPTMS@Na的TOF-SIMS深度剖面及其空间分布可视化。
图 3. 电化学性能。
a) Na||Na电池的电压分布图和b)不同电极下NVP||Na电池的长期循环性能。c) 3 mA cm-2和d) 0.125至4 mA cm-2的电流密度下测量的原始Na||Na和GPTMS@Na|| GPTMS@Na电池的电压分布图。e)不同负极下NVP||Na电池的倍率容量和循环性能。g)不同负极下NFM||Na电池的倍率容量和h)循环性能。
图 4. 界面动力学。
a) GPTMS处理前后Na||Na对称电池的OCV。b)不同电极的Nyquist图和c) Tafel图。在10mV电压下，使用d)原始Na和e) GPTMS@Na对Na||Na电池极化时电流随时间的变化。插图韦对应极化前后的阻抗谱。f)不同电极的Arrhenius曲线及活化能比较。g)所研究分子的优化结构及其在Na+上的吸附结构，其中白色、灰色、红色、青色、紫色和橙色分别表示H、C、O、F、Na和Si原子。h)各节段的扩散屏障。
图 5. SEI的化学演化。
a)原始Na和b) GPTMS@Na在最初两个循环期间的原位FTIR光谱图。c，d)元素比例变化，e，f)原始Na和GPTMS@Na负极100次循环后的不同溅射深度的C1s光谱，g，h) F 1s光谱。
▍总结与展望
综上所述，本工作证明了一种有效的盐辅助回收策略，通过GPTMS的自发水解和缩聚，在激活失活Na金属的同时构建具有优异离子导电性的疏水双分子层。自组装保护性SEI有利于调节Na的沉积行为，促进均匀的Na沉积/剥离，从而提高Na金属负极在30 C超高倍率下的循环稳定性。因此，GPTMS处理确保了Na金属负极的电化学动力学、循环稳定性和潮湿空气下的稳定性。这项工作为实用的下一代中小金属电池和其他碱金属电池的回收和开发提供了了一条简单有效的途径。
▍文献链接：DOI: 10.1002/adma.202409976
文章来源：高低温特种电池
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