【研究背景】

基于聚合物固态电解质设计更加安全的固态电池被认为是下一代高性能电池最有前景的解决方案之一。然而，现有的聚合物电解质薄膜不仅面临离子电导率和力学性能较低的难题，在与电极的界面粘结上也面临巨大挑战。因此，在电池组装和运行过程中，往往需要施加较高的堆叠压力以维持与电极的界面接触，严重制约了固态电池的实际应用进程。

【工作简介】

近日，四川大学高分子学院微粘控团队利用锂键桥接作用设计并构筑了一种具有超细软硬梯度纳米相的高熵聚合物电解质，其特征相尺度与聚合物单链尺寸相当（< 30 nm）。所制备的高熵电解质具备高离子电导率、优良机械性能及界面黏附性，从而成功实现了无堆叠压力固态电池。上述工作最近发表在Adv. Mater.上，博士研究生陈煜为本文的第一作者，傅雪薇副研究员和王宇研究员为本论文的共同通讯作者。

【内容表述】

为设计综合性能优异的聚合物共混电解质，首要前提是抑制不同聚合物组分之间的相分离。然而，由于不同聚合物在热力学上的不相容性，相分离往往不可避免。为此，团队选择了具有梯度相溶性、离子电导率和模量的PEO、PMMA以及 PVFH 作为原料，利用Li+键抑制组分结晶和微相分离，在链构象和相畴尺度均实现了高熵结构的构筑（图1）。

图1 高熵聚合物电解质（HEPE）的概念设计和制备。

通过图2的形貌和结构分析可以看到，PEO、PMMA与PVFH形成了均匀连续的梯度纳米相，而非传统聚合物共混体系中的微相分离结构。这种超细纳米相结构有效缩短了Li+跨相迁移距离，构建连续离子传输通道，同时减少相界面缺陷，为提升离子电导率和力学稳定性提供了结构基础。

图2 Li+键诱导的梯度纳米相结构。

如图3所示，HEPE在室温下表现出更高的离子电导率和更低的传输活化能，同时具有显著提升的Li+迁移数。研究表明，PEO、PMMA和TFSI-阴离子协同参与Li+溶剂化结构，从而削弱了Li+与PEO的强约束，降低了Li+的迁移能垒。超细梯度纳米相结构进一步优化了离子通道连续性，使HEPE在动力学与热力学层面同时促进离子传输。

图3 HEPE胶带电解质的电化学性质、Li+溶剂化结构及离子传输机制。

如图4所示，得益于PEO、PMMA与PVFH的梯度分布，HEPE同时实现了较高的强度、优异的韧性以及良好的弹性恢复能力。其抗穿刺性能和压缩-拉伸弹性均优于微相分离的低熵电解质。更重要的是，HEPE展现出突出的界面黏附能力，可与集流体、电极及锂金属形成稳定的界面黏附，这种与商用胶带媲美的黏附特性为构建无压力固态电池提供了关键支撑。

图4 HEPE胶带电解质的机械性能和界面粘附性能。

通过电池性能测试验证了HEPE可显著降低界面阻抗并提升倍率与循环性能。另外，展示了基于HEPE的无堆压软包电池，验证了其强界面黏附性在构建新型固态电池方面的实际应用潜力。

图5 基于HEPE胶带电解质的电池性能。

【核心结论】

本工作利用Li+键构筑了一种具有软硬梯度纳米相结构的高熵聚合物胶带电解质。其在室温下表现出较高的离子电导率（0.24 mS·cm-1）、优异的力学综合性能（拉伸强度22.1±2.3 MPa、韧性87.7 MJ·m-3以及弹性回复率66.7%），以及与商用胶带媲美的界面黏附强度，为无堆压固态电池的加工提供了新的技术解决方案。

【文献详情】

Yu Chen, Lei Jing, Wenrui Cai, Zheng Cao, Chengye Ma, Ruiping Li, Yaqi Wu, Shanshan Lv, Yuanming Zhai, Wei Yang, Yu Wang*, and Xuewei Fu*. A Gradient Nanodomain High-Entropy Polymer Electrolyte Tape for Pressure-Free Solid-State Lithium Batteries. Advanced Materials, 2026, e20657.

文章来源：今日锂电

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