硫化物固态电解质（SSE）粒径分布的精确控制对于在全固态锂金属电池（ASSLBs）复合正极中构建高效离子传导网络至关重要。

在此，中国科学院物理研究所吴凡团队通过可控的机械研磨，系统地研究了Li₆PS₅Cl SSE的关键粒径参数（D₁₀, D₅₀, D₉₀）对电池性能的影响。

研究表明，优化的SSE粒径组成可使ASSLB获得优异的电化学性能：在0.25C倍率下具有202.2 mAh/g的高可逆容量、优异的倍率性能（5C/0.25C容量保持率为76%）以及出色的循环性能（在3C和5C下分别循环4000次后容量保持率为81.5%和80%）。

微观结构分析表明，当满足 7.3 ≤ D₅₀-正极/D₅₀-SSE 且 2.0 ≤ D₉₀-正极/D₉₀-SSE ≤ 3.5 时，优化的SSE颗粒配置形成了一种分级的离子导电网络。在该配置中，复合正极中细小的SSE颗粒可以有效地填充正极间隙，而中等尺寸的颗粒则可以提供快速的离子传输通道，从而实现优异的倍率性能和可逆容量。

过大的电解质颗粒会导致界面接触不充分和"岛状"离子传输路径。此外，D₉₀过低也会导致电池性能下降（需满足 D₉₀-正极/D₉₀-SSE ≥ 3.5）。本研究为SSE颗粒工程提供了定量的指导原则。

图1. 不同研磨时间的粒径分布图及结构

总之，该工作精细调控了具有不同离子电导率、电子电导率和特定粒径（D₅₀和D₉₀值）的Li₆PS₅Cl SSE，以探究其内在机制。随着研磨时间的延长，离子电导率和D₅₀均下降并在36分钟后趋于稳定，而D₉₀则持续逐渐减小。将这些SSE应用于复合正极并与锂金属负极配对构建ASSLB。使用研磨36分钟的SSE的电池展现出卓越的放电容量（0.25C下202.2 mAh/g）、倍率性能（5C下70%的容量保持率）和循环性能（在3C/5C下循环4000次后容量保持率为81.5%/80%）。

FIB-SEM观察表明，较大的SSE颗粒会导致正极内部产生更多空隙，形成无效的离子导电网络，从而导致可逆比容量低和倍率性能差。相比之下，研磨36分钟、由大小颗粒混合组成的电解质表现出均匀的分布，有效填充了CAM颗粒间的间隙，并形成了一个分级结构的离子导电网络，从而同时支持了高比容量和出色的倍率性能。

更具体地说，当硫化物电解质与氧化物正极的粒径分布满足 7.3 ≤ D₅₀-正极/D₅₀-SSE 且 2.0 ≤ D₉₀-正极/D₉₀-SSE ≤ 3.5 这一理想范围时，可获得优异的微观结构。当 D₅₀-正极/D₅₀-SSE 小于等于7.3时，电池的可逆容量较低，倍率性能也较差。而当 D₉₀-正极/D₉₀-SSE 大于等于3.5时，电池的循环稳定性和倍率性能可能会恶化。

图2. 电池性能

Tailoring Sulfide Particle Size for All‐Solid‐State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2026 DOI: 10.1002/adma.202522525

文章来源：电池未来

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