本工作通过在六氟磷酸锂（LiPF6）碳酸酯溶剂型电解液中加入双（氟磺酰）亚胺锂（LiFSI），NCM523||石墨 12 Ah 软包电池在-20 至 50 ℃温度范围内的快速充电能力得到显著增强。此外，在8 C的快速充放电倍率下（≈7.5 分钟），软包电池可稳定运行 1800 个循环，在 25 ℃时容量保持率高达89%，在0 ℃时运行 2000个循环后容量保持率约为95%。即使在-20 ℃的条件下，该软包电池也能以 4 C的充电倍率稳定循环350次，容量保持率高达89%。分子动力学（MD）模拟显示，Li+溶剂化结构经过改良后，阴离子得到增加，溶剂配位降低，从而有效提高了Li+ 扩散系数，降低了Li+的去溶剂化能。利用专门设计的电解质，NCM523正极在Li+嵌入和脱出过程中的结构变化小。此外，在电池负极和正极上还形成了坚固且稳定的固体电解质界面。这些特点大大提高了软包电池的快速充电能力和循环稳定性。本文以“12-Ah-Level Li-Ion Pouch Cells Enabling Fast Charging at Temperatures between −20 and 50 °C”为题发表在《Advanced Functional Materials》上，第一作者是Wang Lei，通讯作者为西北工业大学谢科予、武汉船用电力推进装置研究所 Zhang xianggong、华侨大学阙兰芳。

图 2. 两种电解液的溶剂化结构。

通过 MD 模拟得到的快照以及 298 K 时 a）E-control 和b）双盐电解液中 Li+的溶剂化结构。c）Li+-F(PF6) 和 d） Li+-O(EP) 的 RDF g(r) 和配位数 N(r)。在298 K下，e）E-control和f）双盐电解液中Li+的扩散路径和相应的扩散系数。g) 两种电解液在-20 ℃下随动态模拟时间变化的Li+与溶剂/阴离子的结合能；h）两种电解液测量的电池电位和计算的溶剂化能 ΔGsolv；i) ΔGsolv、Ecell和 Li+溶剂化结构之间的关系。

图 3

a) 25 ℃双盐电解液中NCM523||石墨12 Ah软包电池的倍率性能，b) 循环性能；c）25 ℃ 8 C下E-control电解液和双盐电解液中软包电池的第1次和第1700次循环的充放电曲线。d）双盐电解液中的软包电池在50 ℃时的倍率性能，e）循环性能；f）软包电池在E-control电解液和双盐电解液中50 ℃ 8 C条件下的第1次和第 1000 次循环的充放电曲线。

图 4

 a) 双盐电解液中的NCM523||石墨12 Ah 软包电池在 0 ℃下的倍率性能；b）E-control电解液和双盐电解液中的软包电池在0 ℃ 8 C下的循环性能；c）软包电池在 0 ℃ 和 8C下的第1次和第1000 次循环的充放电曲线。d）E-control电解液和双盐电解液中的软包电池在-20 ℃、充电倍率为4 C和放电速率为0.5 C时的循环性能。e）有关充电比能与充电时间关系的文献研究，特定充电条件下的循环寿命显示为气泡大小。

图 5. NCM523正极在前两次充放电过程中的结构演变。

25 ℃ 和 0.2 C时a,b）E-control和 d,e）双盐电解液中NCM523正极的原位XRD图谱以及相应的充放电曲线；c) E-control电解液和 f) 双盐电解液中第一个循环的原位XRD图谱放大图，以及根据原位XRD图谱得出的充放电过程中NCM523正极的 g) 电池体积、h) a 轴和 i) c 轴的变化。

图6. 循环后NCM523正极的界面化学性质。

a）E-control和b）双盐电解在8 C 25 ℃下NCM523正极在软包电池中进行1000次循环后获得的几个代表性二次离子碎片的 TOF-SIMS 深度曲线以及 c、d) 根据相应的TOF-SIMS结果，从循环后NCM523正极获得的几个代表性二次离子碎片的三维映射图像。f）E-control和g）双盐电解液在8 C 25℃时第二个循环期间软包电池中的气体演变情况，e) 原位DEMS期间的时间-电压曲线。 

图7. 软包电池中，NCM523正极在a、b）E-control电解液和d、e）双盐电解液8 C 25℃条件循环 1000 次后的SEM截面图，以及石墨负极在 c）E-control电解液和f）双盐电解液8 C 25℃条件循环的FIB/SEM截面图。

总之，双盐电解液的应用显著提高了 NCM523|| 石墨12 Ah 软包电池在 -20 至 50 ℃ 宽温度范围内的快速充电性能。在8 C快速充放电条件下，这些电池在25 ℃时可稳定运行1800 个循环，容量保持率达89%，在0 ℃下运行2000 个循环后容量保持率≈95%。在低至 -20 ℃的温度下也能保持出色的循环稳定性，350次循环后容量保持率≈89%。利用MD模拟、原位XRD和TOF-SIMS研究了双盐电解液对快速充电性能的增强机制。数据显示，LiFSI的加入改变了Li+的溶剂化结构，提高了Li+的扩散系数，降低了双盐电解液中的去溶剂化能。这种改变导致的结构变化极小，并促进了NCM523正极和石墨负极上稳定、导电的固体电解质界面的发展。