在这项工作中，作者提出一种新型的TiNb₂O₇基电极材料，通过调控其活性电子态，显著提升了锂离子电池在低温条件下的快充性能。研究团队通过在TiNb₂O₇中引入掺杂元素和氧空位，实现了电子的离域化，从而降低了锂离子的扩散势垒，增强了电子/离子的传输能力，并改善了锂离子的吸附性能。瞬态吸收光谱的结果直接验证了理论计算，建立了阴离子工程、能带结构和本征电子电导率之间的关系。这一突破性的发现，为在寒冷地区设计高面容量电池提供了理论基础和实验依据。本文以“Delocalized electronic engineering of TiNb₂O₇ enables low temperature capability for high-areal-capacity lithium-ion batteries”为题在国际顶刊Nature Communications上，Yan Zhang和Yingjie Wang为本文共同第一作者，哈尔滨工业大学娄帅锋教授&尹鸽平教授、北京理工大学朱彤教授为本位共同通讯作者。

图1.TNO-X@N与TNO在低温条件下不同的锂化动力学机制图。

图2.TNO-X@N复合材料的制备过程、微观结构分析和锂化过程模拟。

图3.电子离域分析及对Li+传输的影响。

图5. TNO-X@N、TNO和块状TNO在低温下高面载量时的储锂性能。

图6. 低温电化学性能及动力学分析。

图7 TNO-X@N和TNO的晶体结构演变及反应机理。

该研究制备了具有独特离域电子结构的TiNb₂O₇-x@N电极材料，用于实现低温下高面积容量的锂离子电池。TiNb₂O₇的电子结构的非均质调整在费米能级上诱导出杂质能带，降低极化子跳变活化能，增加自由载流子和极化子浓度，从而提高电子导电性；实现了电子的离域化，从而降低了锂离子的扩散势垒，增强了电子/离子的传输能力，并改善了锂离子的吸附性能。瞬态吸收光谱的结果直接验证了理论计算，建立了阴离子工程、能带结构和本征电子电导率之间的关系。这一突破性的发现，为在寒冷地区设计高面容量电池提供了理论基础和实验依据。

▍文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50455-1

文章来源：高低温特种电池

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