高能量密度锂-硫电池涉及多步反应，展现出明显的动力学差异，使得在整个充放电过程中难以实现持续高效的多硫化物转化。

在此，哈尔滨工业大学娄帅锋团队充分利用原位电位调控的 TiNb₂O₇ 产生的动态活性位点，提出了锂离子“呼吸”效应诱导的级联催化概念。锂离子“呼吸”效应激活了晶格氧原子并调控反键轨道填充，触发了针对中间产物连续转化的电化学主导的可切换催化。因此，锂硫电池显示出良好的循环稳定性和从 -30 到 +60°C 的宽温区工作能力。柔性软包电池在 120 次循环后仍保持 94.6% 的容量保持率。

图1. 机制研究

总之，该工作提出了一种由“锂离子呼吸效应”驱动的级联催化策略，用于实现全气候锂硫电池的硫级联转化。理论计算表明，同步的锂化和脱锂过程可以微调 TNO 模型中的 NbO₆ 畸变并激活悬垂的氧原子，从而实现适度的化学吸附能力。

通过电位调控，具有动态活性位点的 LiₓTNO 可以自动切换催化状态以调控电子转移和反键轨道占据，从而逐一加速对氧化还原动力学的稳健响应。这种储层进一步确保了原子水平上均匀的锂沉积/剥离，进而抑制锂枝晶生长。

因此，基于 LiTNO 隔膜的锂硫电池表现出优异的倍率性能、长循环稳定性和高面积容量（5.5 mAh cm⁻²），甚至在 -30°C 下循环 100 次后仍能实现 562.2 mAh g⁻¹ 的容量。基于 LiTNO 优化隔膜的锂硫软包电池即使在高速率条件下也展现出高安全性，在快充系统中极具应用前景。我们相信，级联催化作为一种新模型将为顺序调控反应中间体提供启示，并推动极端工作条件下高性能锂硫电化学的发展。

图2. 电池性能

Dynamic Li + Respiration Effect Enables Cascade Conversion of Lithium Polysulfides for Li–S Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202524645

文章来源：电池未来

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