尽管无负极锂金属电池（AFLMBs）具有极高的能量密度，但由于界面不稳定性以及缺乏锂储库，其容量衰减迅速。

在此，韩国科学技术院Jinwoo Lee、Sung Gap Im，庆尚国立大学Tae Kyung Lee，韩国基础科学研究所Joonhee Moon等人提出了一种界面溶剂化调控策略，即通过引发式化学气相沉积在铜集流体上沉积超薄（约15 nm）聚合物涂层。

所设计的聚合物聚（十七氟癸基甲基丙烯酸酯）（pPFDMA）表现出强烈的疏电解液和疏溶剂特性，能够抑制寄生反应并在聚合物内部诱导局部盐分富集。这种溶剂化环境促进了薄层、富含无机物的固体电解质界面（SEI）的形成，并保持了较高的体相离子电导率，从而同时提升了循环稳定性和倍率性能。

因此，采用pPFDMA涂层的铜集流体使半电池的循环寿命提高了三倍，并在基于LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂（NCM811）的无阳极软包电池中实现了413 Wh kg⁻¹ 和 826 W kg⁻¹ 的性能。这项工作为AFLMBs的界面工程提供了一种实用且可推广的方法，重点关注集流体-电解液相互作用。

图1. 理论计算

总之，该工作利用iCVD开发了一种疏电解液和疏溶剂的聚合物层，用于稳定AFLMBs的界面。通过阐明界面机理，我们证明了聚合物对电解液和溶剂的疏液性通过调节局部Li⁺溶剂化环境，主导了电解液分解行为和SEI成分。超薄（约15 nm）的pPFDMA层在铜表面引入了最高的界面疏液性，有效抑制了电解液分解并促进了选择性盐还原，且未损失能量密度。

这导致形成了主要由LiF、Li₂S和Li₂O组成的薄层、富含无机物的SEI，有利于均匀的锂沉积并降低了界面阻抗。通过原位拉曼分析、分子动力学模拟和密度泛函理论计算，我们证实了聚合物内部及聚合物-电解液界面的Li⁺溶剂化结构均受到调控。这种调控不仅促进了富含无机物的SEI层的形成，还降低了体相电阻，从而解决了电池设计中长期存在的权衡问题。

电化学评估证实，pPFDMA Cu在Li||Cu半电池中实现了超过350个稳定循环，在NCM811 AFLMBs中循环100次后容量保持率为50%。此外，在实际软包电池中，在贫电解液条件下实现了413 Wh kg⁻¹ 的能量密度和826 W kg⁻¹ 的功率密度，循环104次后容量保持率为80%。总体而言，本研究强调了通过聚合物表面化学调控界面溶剂化的重要性，并展示了一种实现高性能AFLMBs的可扩展策略。

图2. 电池性能

A strategic tuning of interfacial Li+ solvation with ultrathin polymer layers for anode-free lithium metal batteries, Joule 2025 DOI: 10.1016/j.joule.2025.102226

文章来源：能源学人

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